【徐州、豫州的爭奪】
袁術對於徐州的企圖心是很早的，早在曹操入侵徐州之後袁術就有撿桃子的想法了，那時袁術向陸康借糧，結果陸康認為袁術是叛逆，閉門不借，最終導致袁術派孫策討伐陸康。
袁術第一次大規模的入侵徐州是在劉備成為徐州牧之後，袁術在劉備上臺之後，也抱有和曹操一樣的想法，覺得劉備這個無名之輩是個新鮮好對付，結果卻是久攻不下，只能在淮陰一帶和劉備相持。
袁術在正面戰場上無法擊敗劉備，於是就從劉備的後方想辦法，成功的拉攏到了剛剛依附劉備不久的呂布，呂布奪取了劉備的大本營下邳之後，劉備已經無力和袁術對抗，就這樣袁術奪得了徐州的廣陵郡，後以吳景為廣陵太守
但袁術的目標顯然不止如此，他在呂布奪得徐州之後，立刻就斷了對呂布的補給，還私通呂布麾下的大將陳宮、郝萌，導致了郝萌在下邳發動了對呂布的叛亂，後來被呂布部將高順、曹性所平定。
在武力無法解決呂布之後，袁術對於徐州的方略由佔領改為拉攏，想聯合呂布，讓他為自己所用，於是袁術向呂布提出讓他的兒子娶呂布之女為妻，並獲得了呂布的同意，袁術對於徐州的爭奪也因此告一段落。
而袁術對於豫州的控制還遠在揚州之前，早在董卓討伐戰之時，袁術就已經上表他麾下的大將孫堅為豫州刺史，將豫州劃在了自己的勢力範圍內，孫堅死後，袁術又繼續表孫堅的侄子孫賁領豫州。
歷史上袁術在豫州最大的敵人就是曹操，在匡亭之戰後袁術和曹操之間的對抗實際上一直都沒有平息。
興平二年（195）曹操在將呂布趕出兗州之後，就已經開始帶兵向東進犯豫州的陳國。
根據《魏略》的記載，在豫州與袁術軍隊的交戰中，曹操在一次外出時偵察時，遭遇袁術部曲的追殺，幸得曹真之父秦邵（字伯南）冒名替，袁術部曲誤以為他就是曹操，遂殺之而去，使曹操躲過一劫。曹操為報秦邵恩德，於是收養了曹真，變易其姓，才轉姓曹。（注1）
建安元年（196）春正月，曹操軍一直打到陳國的武平，袁術所派遣的陳相袁嗣向曹操投降。
但很快袁術就還以顏色，他派麾下將領萇奴東進和董承據險一起將曹操派去迎天子的曹洪擋住，曹洪不得前進。
春二月，曹操再次發兵討伐豫州的汝南、潁川一帶黃巾將領何儀、劉闢、黃邵、何曼等人，他們一開始歸附袁術，後來孫堅被袁術表為豫州牧後又歸附孫堅。這些黃巾將領每個人麾下都有數萬人，一直盤踞在豫州。
曹操在這次討伐戰中大獲全勝，劉闢（注）、黃邵等人被曹操所斬，何儀及其眾投降。
在建安初年，袁術未稱帝之時，他一度佔據了徐州南部的廣陵郡、揚州和豫州大部分的領土，北方和呂布聯合，綜合實力可以在當時都不次於袁紹。
兵多將廣有糧有地盤有玉璽，本來就有著異心的袁術變得更加不安分了，他開始做起了皇帝夢。
【一拖再拖的稱帝大計】
袁術在歷史上很早就有稱帝的野心了，他在得知孫堅得到玉璽之後，拘禁了孫堅的妻子奪得了玉璽，這可能也導致了後來孫策等人離開了袁術，去徐州廣陵郡江都居住。
在袁術年輕時見到讖書上“取代漢朝的是當塗高”，就覺得自己的名字和讖書符合（注）。又因為袁氏出於陳國，是舜的後代。以黃德代替赤德，以土代火，符合五德五行執行的次序，所以心存僭越反叛的想法。
獻帝興平二年(195)冬天，叛將李傕和郭汜在弘農郡的曹陽澗一帶追擊天子及公卿百官，保護獻帝和獻廷的楊奉被叛軍打敗，獻帝隻身逃到黃河北邊去了。看到天子敗於曹陽,袁術覺得時機已到，第一次對部下們公開了自己的想法。
他召集部屬們開會到：“現在劉氏天下已經衰微，海內鼎沸，我們袁家四代都是朝中重臣，百姓們都願歸附於我。我想秉承天意，順應民心，現在就登基稱帝，不知諸君意下如何？”
眾人聽了，誰也不敢再什麼，只有主簿閻象發言道：“當年周人自其始祖后稷直到文王，積德累功，三分天下可有他們的兩分，可他們還是心翼翼地做殷商王朝的臣子。明公您雖然累世高官厚祿，但恐怕還比不上姬氏家族那樣昌盛；眼下漢室雖然衰微，似乎也不能與殘暴無道的殷紂王相提並論吧！”
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袁術聽了閻象這番話不吭聲，心裡卻是非常惱怒。
後來袁術又派人召張範，張範推託生病，派弟弟張承前來應付。
袁術問張承：“從前周天子衰敗，就出現齊桓公、晉文公的霸業；秦朝政治混亂，漢朝接替秦朝取得政權。現在我憑藉廣闊的土地，眾多的士人和百姓，想向齊桓公求福，和漢高祖比擬功業，可以嗎？”
張承回答：“遣取決於德行而不在人多。要是能夠施行德政，符合天下人的需要，即使是普通百姓，也可以成為霸主天子。如果僭越犯上，不加節制，違背時勢去做，這是大家要廢棄的，誰又能使它興盛呢？”
袁術聽了很不高興。
歷史上陳珪破壞了袁術和呂布的同盟，但實際上陳珪和袁術都是豪門世族出身，少年時代就交往甚密。
袁術有稱帝的野心之後就曾經直言不諱的給陳珪寫信：“當年秦王朝丟失了政權和王位，天下群雄競起而奪之，最後被智勇雙全者捷足先登而奪到手。如今天下事情一片亂糟，劉氏江山面臨瓦解之勢，誠然又到了天下英雄逐鹿之時。我與足下您有多年的交情，難道您不肯幫助我嗎？若是要做謀取天下的大事，只有您才是我最信任的人啊！”
陳珪的兒子陳應此時也在下邳，袁術威脅要以陳應作人質，以把陳珪徹底綁在他的戰車上。
陳珪讀過袁術的來信，答覆他：“從前暴秦末世之際，恣意暴虐，以嚴刑酷法統治天下，荼毒生民，致使百姓忍無可忍，以死相拼，故而促成了秦王朝的覆滅。而今劉氏雖也衰微，可天下並沒有秦王朝崩潰前夕的那種酷刑暴政。朝廷內曹操將軍努力輔佐天子，有勇有謀，被亂臣賊子們踐踏的朝綱正逐步恢復。蕩平兇惡的叛匪，清定海內，我相信用不了多長時間了。我本以為將軍您出身於世代蒙受皇恩的公卿之家，自當與天下英雄同心協力，匡扶漢室，不想足下竟要圖謀不軌，以身試禍，這豈不令人為之痛心！眼下您若迷途知返，力改前非，我想或許還能免去您的罪過。我與您是多年故交，因此才把這些心裡話講給您聽。雖然您聽起來不免逆耳，但對我來確是表達了一種情同骨肉的心意。至於您要我為了私利而與您合作，我是寧可去死也不會去幹。”
袁術再決定稱帝之後，找了很多人尋求意見，但很可惜那些重量級人士基本沒人回應認可他，這使得袁術的稱帝大計被一拖再拖，但終有一天還是拖不下去了。
注1：這部分內容和《三國志》中的記錄有矛盾。
注：根據在先主傳中記載劉闢未死。
注：袁術認為自己名術，術是城邑內的道路，他又字公路，所以覺得讖語的“當塗高”就是指他袁術。